Նա հավաքել և գրառել է ավելի քան 3000 հայկական ժողովրդական երաժշտության նմուշներ, որոնցից ավելի քան կեսը հետագայում կորել է և միայն մոտ 1200-ն է պահպանվել: Բացի հայ ժողովրդական երգերից, նա նաև հետաքրքրվել է այլ մշակույթներով և 1904 թվականին հրատարակել քրդական ժողովրդական երգերի երբևէ գոյություն ունեցող առաջին ժողովածուն: Նրա երգչախումբը շատ եվրոպական երկրներում ներկայացրել է հայկական երաժշտությունը՝ արժանանալով այդ թվում Կլոդ Դեբյուսիի գովասանքին: 1910 թվականին Կոմիտասը հաստատվում է Կոստանդնուպոլսում՝ խուսափելով Էջմիածնի ծայրահեղ պահպանողական հոգևորականների վատ վերաբերմունքից և հայկական երաժշտությունը ներկայացնում ավելի լայն լսարանի: Կոմիտասին ջերմորեն ընդունել են հայկական համայնքներում, իսկ Արշակ Չոպանյանը նրան անվանել է «հայկական երաժշտության փրկիչ»